用于水电催化的能带工程化LaFeO$_{3}$-LaNiO$_{3}$薄膜界面

过渡金属氧化物因其在碱性环境中作为氧析出反应（OER）催化剂的潜力而备受关注。铁基与镍基钙钛矿氧化物已被证明尤其有前景，当通过取代掺杂或合金化调控价带相对于OER反应电位的对齐时，其催化过电位可媲美贵金属催化剂。本文报道，通过界面掺杂对LaFeO$_{3}$/LaNiO$_{3}$（LFO/LNO）异质结构中的能带对齐进行工程化可显著提升催化性能。利用密度泛函理论建模，我们预测金属性LNO与半导体性LFO之间存在0.2 eV的价带偏移（VBO），与本征材料相比显著降低了空穴穿过LFO的传输势垒，并使LFO成为p型半导体。对外延LFO/LNO异质结构使用原位X射线光电子能谱的实验能带对齐测量与这些预测相当吻合，测得的VBO为0.3(1) eV。相同样品在碱性溶液中的OER催化测量显示，与生长在n型Nb掺杂SrTiO$_{3}$上的LFO相比，催化电流密度提高了约275倍。这些结果展示了通过界面能带工程调控能带对齐以改善催化的能力。