LaCoO$_3$界面上轨道占据与自旋态的界面控制

Ellen M. Kiens; Nicolas Gauquelin; Arno Annys; Emma van der Minne; Iris C. G. van den Bosch; Matthijs A. van Spronsen; Zezhong Zhang; Annick de Backer; Sandra van Aert; Jo Verbeeck; Gertjan Koster; Bastian Mei; Frank M. F. de Groot; Christoph Baeumer

LaCoO$_3$界面上轨道占据与自旋态的界面控制

材料科学 2025-12-04 v1

作者: Ellen M. Kiens , Nicolas Gauquelin , Arno Annys , Emma van der Minne , Iris C. G. van den Bosch , Matthijs A. van Spronsen , Zezhong Zhang , Annick de Backer , Sandra van Aert , Jo Verbeeck , Gertjan Koster , Bastian Mei , Frank M. F. de Groot , Christoph Baeumer

在 arXiv 上查看 ↗ PDF ↗

摘要

过渡金属氧化物表现出广泛可调的电子属性，这些属性源于电荷、自旋和晶格自由度之间复杂相互作用，由其d轨道配置决定，使其在氧化物电子器件和(电)催化剂方面尤为有趣。棱柱氧化物异质界面提供了工程化这些轨道状态的可行途径。本文通过与LaTiO $_3$ 、LaMnO $_3$ 、LaAlO $_3$ 和LaNiO $_3$ 的界面工程化，将LaCoO $_3$ 中Co 3d轨道占据从部分d $^7$ 调制至部分d $^5$ 。利用X射线吸收光谱结合电荷转移多极子计算，我们识别出该系列氧化物异质结构中Co价态和自旋态的差异。LaTiO $_3$ 和LaMnO $_3$ 界面导致LaCoO $_3$ 界面电荷转移，结果为部分d $^7$ 轨道占据；而LaNiO $_3$ 界面则导致部分Co d $^5$ 占据。令人惊讶的是，LaNiO $_3$ 与LaCoO $_3$ 之间插入LaAlO $_3$ spacer层可导致Co d $^6$ 低自旋态。这些结果表明，Co自旋态如同价态一样，由界面环境决定。高分辨率扫描透射电子显微镜成像揭示了应变与自旋配置之间的明确联系，强调了氧化物界面结构控制的重要性。总体而言，本工作表明界面工程化同时支配着相关氧化物中的轨道占据和自旋态，推动了相关氧化物中的自旋工程策略，并为对功能氧化物异质结构的理性设计提供了新视角。

关键词

过渡金属氧化物轨道占据自旋态界面工程棱柱结构

引用

@article{arxiv.2512.03785,
  title  = {Interfacial Control of Orbital Occupancy and Spin State in LaCoO$_3$},
  author = {Ellen M. Kiens and Nicolas Gauquelin and Arno Annys and Emma van der Minne and Iris C. G. van den Bosch and Matthijs A. van Spronsen and Zezhong Zhang and Annick de Backer and Sandra van Aert and Jo Verbeeck and Gertjan Koster and Bastian Mei and Frank M. F. de Groot and Christoph Baeumer},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2512.03785},
  year   = {2025}
}

备注

18 pages, 13 figures

LaCoO$_3$界面上轨道占据与自旋态的界面控制

摘要

关键词

引用

备注

相关论文