利用神经网络势评估溶液中硫族键的持久性
化学物理
2022-05-04 v1
摘要
非共价键模式常被用作催化、超分子化学与功能材料等领域中的设计原则。然而，其计算描述通常忽略有限温度与环境效应，而这些效应会促进竞争性相互作用并改变其静态气相性质。近来，基于密度泛函理论（DFT）数据训练的神经网络势（NNPs）因能以与 ab initio 方法相媲美的精度模拟凝聚相分子现象而日益流行。迄今，大多数应用集中于固态材料或由有限种类元素构成的相当简单的分子。在此，我们关注涉及苯并碲二唑的硫族键在凝聚相中的持久性与强度。尽管含碲杂芳分子已知会与阴离子及不同原子的孤对电子发生显著相互作用，但竞争性分子间相互作用（尤其是与溶剂的相互作用）的相关性在实验上难以监测，在精确电子结构水平上建模亦具挑战。在此，我们训练直接型与基线型 NNPs 以复现杂化 DFT 能量与力，从而识别在溶质-Cl-THF 混合物中最主要的非共价相互作用。显式溶剂中的模拟凸显了与溶剂形成硫族键的明显竞争以及该相互作用的短程方向性，这对溶液中的分子性质产生直接影响。与其他势（如 AMOEBA、直接 NNP 与连续溶剂模型）的比较还表明，基线型 NNPs 能可靠刻画溶液中发生的非共价相互作用博弈。
引用
@article{arxiv.2201.04503,
title = {Assessing the persistence of chalcogen bonds in solution with neural network potentials},
author = {Veronika Juraskova and Frederic Celerse and Ruben Laplaza and Clemence Corminboeuf},
journal= {arXiv preprint arXiv:2201.04503},
year = {2022}
}