多配置自稳场方法耦合可变电荷模型的分析性核梯度
化学物理
2025-11-14 v1
摘要
将多配置自稳场（MCSCF）方法与完全原子化可变电荷（FQ）力场模型（J. Chem. Theory Comput. 2024, 20, 9954-9967）构建的多尺度模型在本文中扩展到分析性核梯度的计算。这些梯度从原理出发，实现于OpenMolcas软件包中，并通过数值参考进行验证。计算得到的MCSCF/FQ核梯度用于模拟芳香族分子在水溶液中的振动吸收光谱，具体为苯和酚。通过将该方法与分子动力学模拟相结合，能够妥善捕获溶质的构象柔性以及溶剂的动力学方面。计算得到的光谱能够以卓越的准确性再现实验剂量和相对带强度，表明MCSCF/FQ模型能够同时描述溶质的多参考特征及其与溶剂环境的相互作用。
关键词
引用
@article{arxiv.2511.10295,
title = {Analytical Nuclear Gradients for the Multiconfigurational Self-Consistent Field Method Coupled with the Polarizable Fluctuating Charges Model},
author = {Francesco Mazza and Marco Trinari and Chiara Sepali and Chiara Cappelli},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.10295},
year = {2025}
}