无定形纳米约束实现常温自持萨巴蒂反应
材料科学
2026-04-24 v1
摘要
萨巴蒂反应，即将 CO2 通过催化剂氢化为 CH4，为碳捕集与利用以及太空探索中的原位资源利用提供了基础；然而，它面临着根本的热力学-动力学悖论：尽管高度放热，常规催化剂仍需要持续的外部加热来激活 CO2 并维持稳定运行。本文报道了一种嵌入氮化钛的无定形硅介导的自持萨巴蒂反应体系，无需外部能源供应即可实现长期自持。该系统在常温下实现了 0.50 mol gcat-1 h-1 的纪录性 CH4 收率，100% 的选择性，持续运行超过 2000 小时，催化剂床温度降至纪录低值 100 度。这种卓越的自持行为源于催化剂超低有效热导率 (0.27 W m-1 K-1)，即由于无定形纳米约束引起的，以及其优异的本征活性之间的协同效应。这种协同效应在氮化钛位点处产生局部热点，同时抑制宏观热损失。原位测量进一步揭示即使在 54 度时也可发生 CH4 形成，并识别了一种以 *CO 为中介的 CO2 甲烷化路径。该反应可通过打火机或聚焦阳光点燃，且即使在电风扇强制对流下也能持续运行，显示出强大的环境容忍性。通过消除持续能源输入的需求，该“点燃-忘记”系统为分散式 Power-to-Gas 系统以及资源受限环境（如火星）的自主燃料生产开辟了道路。
引用
@article{arxiv.2604.21768,
title = {Amorphous Nanoconfinement Enables Self-sustaining Sabatier Reaction at Ambient Conditions},
author = {Zhiyong Qiu and Cheng Li and Jinzhen Yang and Fangkun Sun and Zheng Zhang and Canwen Yu and Weizheng Cai and Liang Guo and Yutong Gong and Junjie Wang and Meng Danny Gu and Jiazhen Wu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.21768},
year = {2026}
}
备注
25 pages, 5 figures