Ru(0001)表面高效一氧化碳氧化机理
材料科学
2008-02-03 v1
摘要
我们采用广义梯度近似下的密度泛函理论计算，研究了钌在高压气体条件下对一氧化碳氧化反应表现出的异常催化行为，该反应具有特别高的CO₂转化率。我们的计算表明，完全单层的吸附氧激活了高反应速率，使得CO₂能够通过气相CO分子的散射以及吸附在吸附层氧空位上的CO分子两种途径生成，其中后一种机制预计非常高效，因为CO和O的吸附能都相对较弱，且这些反应物彼此接近。在本文中，我们分析了与通过散射反应生成CO₂的反应路径相关的成键和电子性质。我们发现，所识别的“弯曲”过渡态是由于电子转移进入CO分子未占据的2π轨道，这减少了入射CO与氧覆盖表面之间的Pauli排斥。随后，通过电子从CO 2π轨道转移回CO与吸附O原子之间的成键区域，实现向CO₂的成键形成。
引用
@article{arxiv.cond-mat/9611220,
title = {Mechanism of efficient carbon monoxide oxidation at Ru(0001)},
author = {C. Stampfl and M. Scheffler},
journal= {arXiv preprint arXiv:cond-mat/9611220},
year = {2008}
}
备注
20 pages, 7 figures. J. Vac. Sci. and Techn., in press (submitted September 1996)