基于 Gutzwiller 多体波函数的原子固体氢相 ab initio 计算

我们应用两种基于 Gutzwiller 波函数的 ab initio 多体方法，即关联矩阵重整�理论（CMRT）和 Gutzwiller 共轭梯度最小化（GCGM），来研究原子氢的晶体相。两种方法都避免使用经验 Hubbard U 参数，同样也不存在双计数问题。CMRT 采用一种 Gutzwiller 近似，使计算效率更高，而 GCGM 超越了这一近似，以更高的精度和更高的计算成本来实现更好的结果。通过与可获得的量子分子力学结果进行基准测试，我们证明了两种方法都比广泛使用的密度泛函理论（DFT）更准确，而 GCGM 则系统性地捕获了 CMRT 中遗漏的额外关联能量，从而显著改进了总能量预测。我们还指出，通过在 CMRT 计算中包含来自 LDA 的关联能量 $E_c$，CMRT+$E_c$ 能在这些氢晶格系统中获得更符合 QMC 结果的能量。