面向非平衡电子动力学的密度矩阵嵌入理论的实时扩展

我们引入了实时密度矩阵嵌入理论（DMET），这是一种用于计算强关联系统中非平衡电子动力学的动力学量子嵌入理论。与先前开发的静态 DMET 一样，实时 DMET 将系统划分为对应于感兴趣区域的杂质和与之耦合的周围环境，环境通过一个与杂质大小相同的量子浴来高效表示。在本工作中，作为迈向完整多杂质理论的第一步，我们专注于单杂质含时理论。随后，利用含时变分原理推导了实时 DMET 中耦合杂质与浴嵌入问题的运动方程。在单杂质 Anderson 模型（SIAM）中，针对多种量子淬火（即哈密顿量被突然改变以诱发非平衡态），我们将实时 DMET 的精度与含时完全活性空间自洽场（TD-CASSCF）理论和含时 Hartree-Fock（TDHF）理论进行了比较。实时 DMET 相比于平均场 TDHF 表现出显著改善，甚至在 SIAM 的非平庸 Kondo 区也能收敛到精确解。然而，与静态 DMET 一样，TD-CASSCF 相比于使用单杂质的实时 DMET 具有更高的动力学灵活性，从而相对于活性空间大小收敛更快。我们的结果表明，实时 DMET 是一种高效的方法，非常适合模拟强电子关联起重要作用的非平衡电子动力学。