投影密度矩阵嵌入理论的多片段实时扩展：扩展体系中的非平衡电子动力学
强关联电子
2023-04-19 v4 化学物理
摘要
在本工作中，我们推导了投影密度矩阵嵌入理论（pDMET）的多片段实时扩展，旨在处理强关联体系中的非平衡电子动力学。如同先前发展的静态 pDMET，实时 pDMET 将总体系划分为多个片段；每个片段与体系其余部分之间的耦合通过以量子浴对环境进行紧凑表示来处理。实时 pDMET 涉及同时传播每个独立片段-浴嵌入体系的波函数，以及总体系的辅助平均场波函数。运动方程通过以下方式导出：(i) 在每个独立片段及其关联的片段与浴空间中投影含时薛定谔方程；以及 (ii) 在所有时刻强制全局 1-粒子约化密度矩阵（1-RDM，由片段计算获得）与平均场 1-RDM 之间满足 pDMET 匹配条件。该方法的精度通过与含时密度矩阵重整化群（TD-DMRG）和含时哈特里-福克（TDHF）理论比较进行基准测试；这些方法被应用于单杂质安德森模型以及具有有序和无序杂质分布的多杂质安德森模型。结果表明相较 TDHF 有大幅改进，且随片段尺寸增大迅速收敛至精确动力学。我们的结果表明，实时 pDMET 是模拟大型异质体系中非平衡电子动力学的一种有前景且灵活的方法。
引用
@article{arxiv.2209.06368,
title = {A multi-fragment real-time extension of projected density matrix embedding theory: Non-equilibrium electron dynamics in extended systems},
author = {Dariia Yehorova and Joshua S. Kretchmer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.06368},
year = {2023}
}