一种用于和频与差频光谱学的实时方法：在二维晶体和频与差频产生中的应用
材料科学
2025-11-19 v2 介观与纳米尺度物理
摘要
我们提出了一种在存在多个外部场的情况下从实时模拟中提取非线性响应函数的计算框架。我们将该方法应用于和频产生（SFG）和差频产生（DFG）的计算。SFG 和 DFG 是二阶非线性过程，其中两个频率分别为 和 的激光器结合产生频率为 的响应。与二次谐波产生等其他非线性响应相比，SFG 和 DFG 允许在更大范围内进行调节。此外，通过选择两个激光频率以匹配特定的电子-空穴跃迁，可以增强光学响应。为了评估该方法，我们通过实时求解有效薛定谔方程，计算了二维晶体（hBN 和 MoS2 单层）的 SFG 和 DFG。在有效薛定谔方程中，可以从不同理论层级选择有效单粒子哈密顿量，以考虑局域场效应和电子-空穴相互作用。我们比较了独立粒子图像下和包含多体效应时获得的结果。这种比较使我们能够识别和表征所得光谱中的激子特征。此外，我们证明了我们的方法还可以提取高阶响应函数，例如场诱导二次谐波产生。我们以 hBN 双层为例进行了演示。
引用
@article{arxiv.2503.07095,
title = {A real-time approach to frequency-mixing spectroscopies: application to sum and difference frequency generation in two-dimensional crystals},
author = {Mike N. Pionteck and Myrta Grüning and Simone Sanna and Claudio Attaccalite},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.07095},
year = {2025}
}