连续波、高分辨率、超宽带mid-infrared非线性光谱学：可调谐等离子体纳米腔
光学
2026-03-24 v3 介观与纳米尺度物理
摘要
振动和差频发生(SFG和DFG)光谱学在mid-infrared(MIR)波长处探测界面非线性响应，同时在可见光中检测上转换信号。近期工作从大面积薄膜和 colloids转向使用纳米尺度结构，采用双共振等离子体纳米腔在亚波长体积内共约束光和物质。本文在室温下实现了860至1670cm⁻¹范围内的连续波超宽带vSFG、vDFG和四波混合(FWM)连续体光谱学，对双共振天线进行操作。使用商业广可调量子级联激光器并消除几何相位匹配，可简化获取过程并扩大光谱覆盖范围。得到的光谱显示在有效χ^(2)中共振(vibrational)和非共振(electronic)贡献之间的相干干涉，这以前只能在fs/ps激发下实现。同时测量SFG和DFG可实现{ratiometric}分析，以抑制共模漂移并揭示振动共振。我们在几个不同振动与电子非线性相对强度的分析物上演示了其通用性和可重复性。鉴于这些能力，我们的方法为可扩展的、高分辨率MIR感知和面向芯片级、无标签连续体光谱学提供了实用基础。它为使用纳米尺度捕获策略开展单分子或少量分子光力学研究指明了可行路径。
引用
@article{arxiv.2508.12097,
title = {Continuous-wave, high-resolution, ultra-broadband mid-infrared nonlinear spectroscopy with tunable plasmonic nanocavities},
author = {Zhiyuan Xie and Nobuaki Oyamada and Francesco Ciccarello and Wen Chen and Christophe Galland},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.12097},
year = {2026}
}