单分子振动亚和频生成中的光子反群

亚和频生成（SFG）允许对电磁信号进行相干升频，并在分子中红外振动光谱中具有应用。最近的实验和理论研究表明，具有深亚波长模式体积的等离子体纳米腔体可能允许从单个分子中获得振动SFG信号。本文在考虑单个分子振动模式特征的非谐势，并以实际参数为基础，计算了升频红外场的二阶相干度（$g^{(2)}(0)$）。一方面，我们描绘了为保持红外源二阶相干性（如量子应用所需）的装置应运行的 regime。另一方面，我们表明，非谐分子势在光致、泊松分布的红外和可见驱动下，可能导致升频光子的反群。因此，我们的结果为通过在共振和参量驱动的分子中利用“振动阻塞”，而无需强光-物质耦合，通向一种新型明亮且可调的、不可区分单光子源的道路。