MoSi$_2$N$_4$ 中复杂非绝热激子动力学的综合研究

激子是由束缚的电子与空穴组成的复合玻色子准粒子，具有许多迷人性质与巨大应用潜力。尽管激子动力学的实验研究已相当成熟，但基于第一性原理的模拟研究直到两年前仍属空白。本文首次在理论上与数值上将密度泛函理论（DFT）与多体微扰理论（MBPT）应用于二维 MoSi$_2$N$_4$，以研究其激子相关物理与非绝热超快激子动力学。我们计算了以亮激子为末态的 photoluminescence（PL）谱，但其中许多贡献来自暗激子，且结果与实验完美吻合。我们还研究了过去极少涉及却在众多物理过程中占主导的暗激子参与过程，并得到若干主要结果如：(i) 整个布里渊区（BZ）上量级在 10$^{-2}$ fs$^{-1}$ 到 10$^{-1}$ fs$^{-1}$ 之间的高散射率；(ii) 对 $\Lambda$ 谷处暗激子动力学的透彻分析，其具有负有效质量且在若干激子态中散射率最高；(iii) 利用实时玻尔兹曼输运方程（rt-BTE）技术模拟光激发后激子的时间分辨演化，其中 K/K' 谷处的激子起重要作用；(iv) 此处也讨论了 K/K' 谷处具有自旋-谷锁定的激子动力学；(v) 提出了一种通过调节外圆偏振光的手性并伴随手性声子吸收/发射来调制激子非绝热效应的新途径。所有结果表明，二维材料 MoSi$_2$N$_4$ 是研究激子相关物理的理想平台，并具有巨大应用价值。