单层 WSe2 中暗激子能量分裂：来自含时密度泛函理论的见解
材料科学
2023-05-10 v1
摘要
我们在此提出一种基于含时密度泛函理论（TDDFT）的形式体系，以描述半导体中谷内与谷间激子的特征，后者此前一直是个挑战。通过使用适当的交换关联核（nanoquanta），我们将单层（1L）WSe2 中谷内与谷间暗激子的能量差归因于这些态的交换关联能量中交换部分占主导。此外，我们计算的跃迁贡献图确立了亮激子和暗激子中电子-空穴激发的动量分辨权重，从而提供了对 1L WSe2 激子性质的全面理解。我们发现这些态由相应谷附近的杂化激发组成，这导致暗激子亮化，即显著缩短其寿命，并反映在 PL 谱中。利用多体微扰理论，我们计算了声子对能带隙以及激发电子、空穴和（亮）激子线宽的贡献，发现随着温度升高，能带隙显著减小，而线宽增大。我们的工作为在 ab initio 框架内描述过渡金属硫族化合物的超快电荷动力学铺平了道路。
引用
@article{arxiv.2302.08375,
title = {Dark exciton energy splitting in monolayer WSe2: insights from time-dependent density-functional theory},
author = {Jia Shi and Volodymyr Turkowski and Duy Le and Talat S. Rahman},
journal= {arXiv preprint arXiv:2302.08375},
year = {2023}
}