探测单层二硫化钨中的激子暗态
介观与纳米尺度物理
2014-10-16 v1 材料科学
光学
摘要
过渡金属二硫属化物 (TMDC) 单层最近作为一种重要的二维半导体崭露头角,在电子和光电器件方面展现出广阔前景。与半金属石墨烯不同,层状 TMDC 具有可观的带隙。更有趣的是,当减薄至单层时,TMDC 从间接带隙半导体转变为直接带隙半导体,表现出许多引人入胜的光学现象,如谷选择性圆二色性、掺杂依赖的带电激子以及强光电流响应。然而,这种强光 - 物质相互作用背后的基本机制仍在深入研究中。观测到的光学共振最初被认为是带间跃迁。相比之下,第一性原理计算预测了更大的准粒子带隙尺寸,以及由激子效应主导的光学响应。在此,我们通过双光子激发光谱在单层 WS2 中发现了一系列激子暗态,从而报告了激子主导机制的实验证据。结合 GW-BSE 理论,我们发现这些激子本质上是 Wannier 激子,但具有异常大的结合能(约 0.7 eV),导致准粒子带隙为 2.7 eV。这些强束缚激子态即使在室温下也保持稳定。我们揭示了一个显著偏离氢模型的激子系列,其具有依赖于轨道角动量的新颖逆能量依赖关系。实验发现这些激子能级对环境扰动具有鲁棒性。激子暗态的发现及其异常大的结合能,不仅阐明了多电子效应在此类二维有隙系统中的重要性,也为 TMDC 单层及其异质结的器件应用带来了令人兴奋的潜力。
引用
@article{arxiv.1403.5568,
title = {Probing Excitonic Dark States in Single-layer Tungsten Disulfide},
author = {Ziliang Ye and Ting Cao and Kevin O'Brien and Hanyu Zhu and Xiaobo Yin and Yuan Wang and Steven G. Louie and Xiang Zhang},
journal= {arXiv preprint arXiv:1403.5568},
year = {2014}
}