揭示 N-甲基苯胺与 Pt(111) 表面覆盖度依赖的相互作用
材料科学
2025-03-25 v1
摘要
本研究旨在阐明 N-甲基苯胺（NMA）在 Pt(111) 上的吸附与表面化学行为，并将其作为模型分子以探究芳香胺在催化表面的活化机制。通过结合密度泛函理论（DFT）计算与温度程序 X 射线光电子能谱（TP-XPS）、温度程序脱附（TPD）以及傅里叶变换红外反射吸收光谱（FT-IRRAS）等实验技术，我们系统研究了 NMA 在 Pt(111) 上随覆盖度变化的吸附行为，以识别活化过程中的关键步骤。特定反应路径的布居数由分子-表面电荷转移与分子间相互作用的覆盖度依赖平衡所驱动，决定了特定化学键的选择性活化。我们的研究结果揭示了覆盖度如何影响 NMA 在 Pt(111) 上的取向与键合方式：在低覆盖度下，分子通过苯环与表面结合并被活化，从而在 HCN 生成过程中促进 C-N 键的断裂；而在高覆盖度下，分子仅通过氮原子与表面结合，并以完整分子形式脱附。这些关于可变键活化的认识为理解芳香胺潜在多相催化反应中的基本过程奠定了基础，有助于发展新的催化策略。
引用
@article{arxiv.2503.18330,
title = {Unveiling Coverage Dependent Interactions of N-Methylaniline with the Pt(111) Surface},
author = {Bushra Ashraf and Nils Brinkmann and Dave Austin and Duy Le and Katharina Al Shamery and Talat S. Rahman},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.18330},
year = {2025}
}