热催化系统中气体吸附与表面覆盖的多尺度建模
化学物理
2025-08-14 v1
摘要
热催化系统的传统建模方法通常基于 Kohn-Sham 密度泛函理论（KS-DFT），忽略了反应环境中气体分子的非均匀分布。然而，工业反应通常发生在高温高压下，催化剂表面附近气体分子的局部密度可达到其体相值的数百倍。为了评估环境对表面组成和反应动力学的影响，我们将预测表面键合能的 KS-DFT 计算与经典 DFT 相结合，以评估气体分布和整个反应体系的巨热力学势。这种多尺度方法同时考虑了气体分子与催化剂表面的键合形成和非键相互作用，并揭示了表面组成不仅由化学吸附决定，还受表面位点的可及性及其与气相中周围分子相互作用的影响。我们以热催化 CO2 加氢为基准，利用该理论程序建立了表面覆盖度、气相组成和体相热力学条件之间的关系。该计算框架为研究工业相关条件下催化表面上的吸附和覆盖开辟了新途径。
引用
@article{arxiv.2508.09269,
title = {Multiscale Modeling of Gas Adsorption and Surface Coverage in Thermocatalytic Systems},
author = {Jikai Sun and Jianzhong Wu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.09269},
year = {2025}
}