用化学反应性机器学习原子间势统一描述碳氢化合物与氢化碳材料
化学物理
2024-09-13 v1 材料科学
摘要
我们提出了一种针对碳和氢的通用机器学习（ML）原子间势，能够模拟由这些元素组成的各种材料和分子。该 ML 原子间势采用高斯近似势（GAP）框架和通过密度泛函理论获得的广泛 C-H 构型数据集进行训练。该数据集通过迭代训练和结构搜索技术构建，生成广泛范围的构型以全面采样势能面。此外，该数据集还补充了相关的体相、分子和高压结构。最后，将长程范德华相互作用作为局部参数化模型加入。通过对广泛条件（包括弱相互作用、高温和高压）下的不同模拟进行分析，验证了该势的准确性与通用性。我们表明，我们的 CH GAP 模型能够描述不同问题，如简单和复杂烷烃的形成、芳香族碳氢化合物、氢化非晶碳以及极端条件下的 CH 体系，同时对纯碳材料保持良好的准确性。我们使用该模型在无有机化学规则先验知识的情况下生成了不同尺寸和复杂度的碳氢化合物，并突出了在单一计算框架内同时描述分子内和分子间相互作用的内在局限性。我们的通用 ML 原子间势有望显著推进含碳材料与化合物领域的研究，尤其是在较长动力学过程、反应性和大规模效应可能起重要作用的领域。
引用
@article{arxiv.2409.08194,
title = {Unifying the description of hydrocarbons and hydrogenated carbon materials with a chemically reactive machine learning interatomic potential},
author = {Rina Ibragimova and Mikhail S. Kuklin and Tigany Zarrouk and Miguel A. Caro},
journal= {arXiv preprint arXiv:2409.08194},
year = {2024}
}