单层 FeCl$_2$ 中的超快磁矩传递与带隙重整合

激光诱导的超快消磁的微观起源仍是一个未解决的问题,其中的非热电子分布在初始阶段发挥着关键作用。本文采用实时时域密度泛函理论（rt-TDDFT）并引入自洽 Hubbard $U$ 修正,研究了非热电子分布与超快自旋动力学以及电子结构演化之间的关系。我们的模拟结果表明, femtosecond 激光脉冲会引起 Fe 到 Cl 原子之间的超快磁矩传递。更重要的是,通过对轨道分辨的电子结构进行全面分析,我们阐明了这一传递的微观机制,将其归因于由非热激发驱动的特定原子间和原子间电荷转移路径。Fe 原子消磁程度随激光光子能量的变化呈非单调关系,在共振激发时达到最大值。此外,我们基于瞬时哈密顿量的本征态,研究了带结构的动力学演化。 在共振激发条件下,带隙在数十福特秒内降低最高可达 $41\%$。这些发现为理解超快自旋控制提供了基本见解,并指出了一种策略,以光学方式工程化二维磁性材料的磁性。