不同力场下石墨烯纳米毛细管中二维水的模拟：菱形与方形结构、质子有序及相变
化学物理
2019-01-15 v1 软凝聚态物质
摘要
二维疏水限域中单层冰的氢键图案、质子有序和相变与块体冰有本质不同。为研究准二维冰的行为，我们在间距0.65 nm的固定石墨烯板间限域水，进行了分子动力学模拟。实验数据仍有限且理论研究常基于单一力场模型，本工作使用不同水力场（即SPCE、TIP3P、TIP4P、TIP4P/ICE、TIP5P）进行了系统研究。在1000 MPa压力下，石墨烯毛细管的水占据密度依水力场选择介于每平方纳米13.5至13.9个水分子。为保证构型空间充分采样并克服分隔亚稳结构的势垒，模拟基于副本交换分子动力学技术。我们报道了不同的四方氢键图案，分类为近方形或菱形。多数排布为平面，部分情况也发现褶皱排布。我们还考虑了准二维水结构的质子有序，将其辨识为铁电、亚铁电或反铁电。在200 K至400 K间，我们发现若干从一种冰结构到另一种冰结构的二级相变，多数情况下同时改变氧原子排布与质子有序。在400 K至600 K间，存在从单层冰到单层液态水的类熔化一级相变，其潜热介于3.4至4.0 kJ/mol。
引用
@article{arxiv.1901.04236,
title = {Two-Dimensional Water in Graphene Nanocapillaries Simulated with Different Force Fields: Rhombic Versus Square Structures, Proton Ordering, and Phase Transitions},
author = {Shujuan Li and Burkhard Schmidt},
journal= {arXiv preprint arXiv:1901.04236},
year = {2019}
}
备注
40 pages, 9 figures