过渡金属二硫属化物单层中的二维 Fr\"ohlich 相互作用：理论建模与第一性原理计算

我们对 2H 型单层过渡金属二硫属化物 MoS2、MoSe2、MoTe2、WS2 和 WSe2 中电子与小动量极化光学声子之间的耦合进行了第一性原理计算。所谓的 Fr\"ohlich 相互作用从根本上受系统维度的影响。在具有周期性边界条件的平面波框架下，该耦合受到二维材料与其周期映像之间伪相互作用的影响。为克服这一点，我们采用面外方向截断库仑相互作用的密度泛函微扰理论计算。我们表明二维 Fr\"ohlich 相互作用比先前第一性原理研究中假设的要强得多。我们提供了依赖于材料有效电荷和介电特性的解析模型来解释我们的第一性原理计算。研究表明，屏蔽在极化光学耦合的声子动量依赖性中起基本作用，根据材料相对于其环境的介电特性，存在两种机制之间的交叉。在声子动量较小时，Fr\"ohlich 相互作用被介电环境屏蔽；在有限动量下，由于单层的更强屏蔽而急剧减小。第一性原理 Fr\"ohlich 相互作用的小动量区间可由一个简单的解析模型重现，我们给出了该模型所需的参数。然而，在较大动量下，需要对电子-声子相互作用进行直接的第一性原理计算以捕捉能带特异性效应。我们计算并比较了由 LO 和 A1 声子模散射相关的载流子弛豫时间。尽管两种模式均能在室温下皮秒量级的时间尺度内弛豫载流子，但其绝对和相对重要性随材料、能带和衬底的不同而剧烈变化。