利用纳米尺度等离激元天线调控 MoSe$_2$ 单层的光学性质

纳米等离激元系统与具有光学活性的二维材料相结合，为在接近激子玻尔半径的极短亚波长尺度上探索和控制光-物质相互作用提供了引人入胜的机遇。在此，我们展示了室温与低温下 MoSe$_2$ 单层与具有亚 10 nm 馈电间隙的单个光刻定义金偶极纳米天线之间光-物质相互作用的研究。通过逐步调控纳米天线尺寸，其偶极共振相对于邻近 MoSe$_2$ 单层中的 A 激子跃迁被调谐，实现总计约 $130\;\mathrm{meV}$ 的调谐。对 $>100$ 个结构进行的差反射测量揭示了激子与偶极模式之间明显的避免交叉，以及 $g=55\;\mathrm{meV}$ 的激子-等离激元耦合常数，相当于跃迁能量的 $g/(\hbar\omega_X)\geq3\%$。这将我们的混合系统置于中间耦合区，其光谱呈现特征性类 Fano 线形，表明显著光-物质耦合与显著阻尼之间的相互作用。我们还通过变化激发光的偏振来主动调控光学响应，以可编程方式抑制与偶极模式的耦合。我们进一步研究了在 $10\;\mathrm{K}$ 下局域于偶极纳米天线处的单层涌现光学特征。我们的发现是迈向基于二维材料、具有低能耗与超快性能潜力的非线性光子器件的关键一步。