通过求解器对齐的初始值学习实现可迁移的SCF加速
机器学习
2026-05-11 v2
摘要
Kohn-Sham密度泛函理论（KS-DFT）计算的成本取决于求解器迭代次数，而迭代次数取决于初始猜测的质量。基于分子几何预测初始猜测的机器学习方法可降低此成本，但矩阵预测模型在外推到更大分子时会失败，导致收敛性能下降[Liu等，2025]。我们指出，这种失败是监督问题，而非外推问题：在基态目标上训练的模型在分布外仍能很好地拟合这些目标，但会产生减慢收敛的初始猜测。求解器对齐初始值学习（SAIL）通过对自洽场（SCF）求解器进行端到端微分来解决此问题，适用于Hamiltonian和密度矩阵模型。我们引入有效相对迭代次数（ERIC），这是对常用RIC的一种纠正，考虑了隐含的Fock构建开销。在QM40上（包含最多比训练分布大4倍的分子），SAIL将ERIC降低37%（PBE），33%（SCAN），以及28%（B3LYP），显著超过了在B3LYP上实现的前所未有的性能提升。在QMugs分子（比训练集大10倍）上，SAIL在混合理论水平上实现1.35倍的壁钟时间加速，将ML SCF加速扩展到大型类似药物的分子。
关键词
引用
@article{arxiv.2604.21657,
title = {Transferable SCF-Acceleration through Solver-Aligned Initialization Learning},
author = {Eike S. Eberhard and Viktor Kotsev and Timm Güthle and Stephan Günnemann},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.21657},
year = {2026}
}