用于超快瞬态吸收光谱的含时耦合簇理论

我们提出了一种自旋适配的含时耦合簇单双激发模型，用于分子对一系列超短激光脉冲的响应。该实现用于计算对价层激发泵浦脉冲及随后的芯层激发探测脉冲的电子响应。我们评估了求解动态耦合簇方程中所用积分程序的精度，以在计算成本和精度之间找到折衷。我们计算了氟化锂在不同探测脉冲相对于泵浦脉冲延迟下的瞬态吸收光谱。我们观察到瞬态探测吸收随泵浦-探测延迟振荡，这一效应归因于泵浦诱导叠加态的干涉。