基于DFT计算的N₂笼形水合物热力学研究
材料科学
2025-12-19 v1 计算物理
摘要
利用密度泛函理论（DFT），在T=0 K下，通过多种交换关联泛函，明确考虑了组成（笼占有率）和压力，研究了sI和sII结构中N₂笼形水合物的热力学稳定性。在测试的泛函中，revPBE-D3(0)最好地再现了实验晶格参数和体模量B₀。能量分析证实了大笼双重占有率对sI的强烈影响，而凸包结果表明，单占位的sI与单占位的sII一起在约0.8 GPa以下保持热力学稳定。增大压力则使双重占位的sII稳定，这与其较大的大笼体积和较低的框架应变一致。这些结果为N₂水合物的稳定性提供了一个自洽的第一性原理热力学框架，并为有限温度扩展提供了基准。
引用
@article{arxiv.2512.16819,
title = {Thermodynamical study of N$_2$ clathrate hydrate from DFT calculations},
author = {L. Martin-Gondre and V. Meko Fotso and C. Métais and A. Patt and J. Ollivier and A. Desmedt},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.16819},
year = {2025}
}