热力学表面重构主导高熵合金的催化行为
材料科学
2026-04-29 v1
摘要
高熵合金通常被建模为均匀混合的表面，然而这一假设在催化预测中的有效性仍不明确。在此，我们利用热力学模拟重现了高通量实验测量，并表明表面有序性对于准确捕捉成分活性景观至关重要。均匀表面模型无法重现实验观察到的趋势，在某些区间内，其表现甚至达到或低于随机选择基线。相比之下，热力学退火表面恢复了对实验活性景观的有意义的一致性，并大幅改善了对活性成分的恢复。偏析能量学揭示了优先元素的强烈表面富集，产生了具有化学选择性的界面，将随机合金原本宽广的吸附能谱坍缩为催化有利位点的较窄分布。通过将预测误差与短程有序度相关联，我们确定了均匀模型的有效性边界，并确立了热力学选择的表面状态作为多组分合金预测催化学的控制参数。
引用
@article{arxiv.2604.25454,
title = {Thermodynamic surface reconstruction governs catalytic behavior in high-entropy alloys},
author = {Taegyeong Kim and Youngtak Kim and Sathya Sheela Subramanian and Geun Ho Gu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.25454},
year = {2026}
}
备注
22 pages, 4 figures