固体氧化物燃料电池多孔阴极中的异相电催化
化学物理
2014-12-05 v1
摘要
开发了一个基于物理的通用模型，用于多孔电极中的异相电催化，并用于预测和解释固体氧化物燃料电池的阻抗。该模型描述了氧气解离吸附和氧中间体向三相边界表面扩散的耦合过程，其中发生电荷转移。该模型准确捕捉了对称阴极电池阻抗的类Gerischer频率依赖性和氧分压依赖性。四个不同电池的阴极功能层微观结构的数字图像分析直接证实了预测的几何性质与阻抗响应之间的联系。与经典催化一样，电催化活性由有效Thiele模量控制，该模量是表面扩散长度（从吸附位点到三相边界的平均距离）与表面边界层长度（表面扩散系数除以吸附速率常数的平方根）之比。Thiele模量必须大于1以维持反应中间体的高表面覆盖，但必须注意保证足够的三相边界密度。该模型还预测了Sabatier火山图，最大催化活性对应于吸附氧原子的适当平衡表面分数。这些结果为优化多孔微结构以实现高效电催化提供了基本原理和简单的分析工具。
引用
@article{arxiv.1412.1548,
title = {Heterogeneous electrocatalysis in porous cathodes of solid oxide fuel cells},
author = {Y. Fu and S. Poizeau and A. Bertei and C. Qi and A. Mohanram and J. D. Pietras and M. Z. Bazant},
journal= {arXiv preprint arXiv:1412.1548},
year = {2014}
}