低指数 CeO2 表面疏水性的理论洞察
材料科学
2019-02-08 v1
摘要
本文考察了 CeO2 表面的疏水性。由于润湿性测量对实验条件极为敏感，我们提出了一种通用方法，基于密度泛函计算获得水与指定取向的铈表面之间的接触角。特别地，我们分析了该氧化物的低指数表面以确立其与水的相互作用。根据我们的计算，CeO2 (111) 表面最疏水，接触角 {\Theta} = 112.53{\deg}，其次是 (100) 表面，{\Theta} = 93.91{\deg}。另一方面，CeO2 (110) 表面为弱亲水，{\Theta} = 64.09{\deg}。通过将我们的计算与原子热力学方法结合，我们发现 O 终止的 (100) 表面不稳定，除非被分子吸附水完全覆盖。我们还确定了水分子中的氢原子与表面氧之间的强吸引相互作用，这导致了 (110) 表面的亲水行为。有趣的是，水在低能 (111) 表面的吸附稳定了氧空位，这有望增强该晶面的催化活性。本文的发现阐明了广义上稀土氧化物以及特别地 CeO2 表面本征润湿性的起源，并解释了为何 CeO2 (100) 表面性质如此关键地依赖于所采用的合成方法。
引用
@article{arxiv.1902.02662,
title = {Theoretical insights into the hydrophobicity of low index CeO2 surfaces},
author = {Marco Fronzi and M. Hussein N. Assadi and Dorian A. H. Hanaor},
journal= {arXiv preprint arXiv:1902.02662},
year = {2019}
}