基于第一性原理模拟的液态 Ag-Se 合金的结构、动力学与电子结构研究
mtrl-th
2009-10-30 v1 材料科学
摘要
我们采用第一性原理分子动力学模拟，在 1350 K 及 x=0.33、0.42 和 0.65 三种组分下研究了液态合金 Ag(1-x)Se(x) 的结构、动力学和电子性质。计算基于局域密度近似下的密度泛函理论和赝势平面波方法。通过与化学计量比液态 Ag2Se 非常新的中子衍射所得偏结构因子和径向分布函数（RDF）的详细比较，证实了模拟的可靠性。模拟显示 Se-Se RDF 随 Se 含量增加发生剧烈变化。该变化源于由共价键结合的 Se 团簇的形成，其 Se-Se 键长几乎与纯 c-Se 和 l-Se 中相同。这些团簇主要呈链状，但在较高 x 下也发现大量 3 配位 Se 原子。研究表明，以孤立原子和团簇形式存在的 Se 的平衡比例可基于离子化解释的简易电荷平衡模型理解。尽管存在 Se 团簇，Ag 和 Se 的扩散系数均随 Se 含量增加而增大。对 Se-Se 键动力学的分析揭示出令人惊讶地小于 1 ps 的短键寿命。态密度随组分的变化直接源于 Se-Se 共价键的形成。利用 Kubo-Greenwood 近似得到的电子电导率结果对 l-Ag2Se 与实验吻合尚好，但对高 Se 含量则不然。对此可能的原因进行了讨论。
引用
@article{arxiv.mtrl-th/9602001,
title = {The Structure, Dynamics and Electronic Structure of Liquid Ag-Se Alloys Investigated by Ab Initio Simulation},
author = {F. Kirchhoff and J. M. Holender and M. J. Gillan},
journal= {arXiv preprint arXiv:mtrl-th/9602001},
year = {2009}
}
备注
14 pages, Revtex, 14 Postscript figures embedded in the text