基于空间群不可约导数的广义准简谐近似
材料科学
2022-08-15 v1
摘要
准简谐近似（QHA）是恒压下相互作用声子的最简单非平凡近似，将非谐性效应引入温度依赖可观测量。然而，由于计算任意应变下声子的复杂性，QHA 常辅以额外近似，而采用恒应力边界条件的广义 QHA 尚未完全发展。本文我们表述了广义 QHA，提供了计算应变状态及其他可观测量随温度与真实应力变化的实用算法。我们利用 Born-Oppenheimer 势的不可约二阶位移导数及其应变依赖性，规避了任意应变下计算声子的复杂性，这些量借助单一不可约导数方法被高效且精确地计算。我们给出了两种互补的应变参数化：离散应变网格插值与时称应变的泰勒级数展开。我们以使用三种交换关联泛函的密度泛函理论评估氧化钍（ThO）中弹性常数张量与热膨胀的温度和压力依赖性来说明我们的方法。QHA 结果与我们使用时域布里渊散射和是非弹性中子散射对弹性常数张量的测量进行了比较。我们的不可约导数方法简化了广义 QHA 的实现，将促进可复现的、数据驱动的应用。
引用
@article{arxiv.2202.14016,
title = {The generalized quasiharmonic approximation via space group irreducible derivatives},
author = {Mark A. Mathis and Amey Khanolkar and Lyuwen Fu and Matthew S. Bryan and Cody A. Dennett and Karl Rickert and J. Matthew Mann and Barry Winn and Douglas L. Abernathy and Michael E. Manley and David H. Hurley and Chris A. Marianetti},
journal= {arXiv preprint arXiv:2202.14016},
year = {2022}
}