基于不可约导数的非谐声子行为：自洽微扰理论与分子动力学
材料科学
2023-11-21 v4
摘要
三次声子相互作用现在已能定期从第一性原理算出，四次相互作用也开始受到更多关注。给定这一现实的非谐振动哈密顿量，经典声子格林函数可用分子动力学精确测量，进而可用于严格评估自洽图论方法在经典极限下的有效范围。此处我们使用捆绑不可约导数方法高效且精确地计算 CaF 的三次和四次声子相互作用，系统性地仅用不可约导数表示出振动哈密顿量。非频率移动和线宽方面，我们证明 4-声子日落图对超过 K 的光学声子线宽有重要贡献。当利用 4-声子环图进行自洽并在自洽后评估 3-声子气泡图和 4-声子日落图时，即便在 K 也获得合理结果。通过使用准粒子微扰理论可进一步改进：自洽过程中同时采用 4-声子环图和 3-声子气泡图的实部。我们的不可约导数自洽微扰理论方法是研究量子与经典 regime 中非谐声子的稳健工具。
引用
@article{arxiv.2210.15537,
title = {Anharmonic phonon behavior via irreducible derivatives: self-consistent perturbation theory and molecular dynamics},
author = {Enda Xiao and Chris A. Marianetti},
journal= {arXiv preprint arXiv:2210.15537},
year = {2023}
}
备注
8 pages, 5 figures