张量自旋-声子松弛揭示单分子磁中的模式选择性松弛途径
量子物理
2025-07-25 v1
摘要
理解和控制分子量子位的自旋松弛对于开发可化学调节的量子信息平台至关重要。 我们提出了一个完全基于第一性原理的框架，用于计算单分子磁 \ce{VOPc(OH)8} 的自旋松弛张量，通过将密度泛函理论与模式解析的开放系统形式主义相结合。 通过对振动正常模式展开自旋哈密顿量，并通过 \ce{g}-张量的有限差分计算线性和二次自旋-声子耦合张量，我们构建一个进入 Lindblad 类型量子母方程的松弛张量。 我们的形式主义捕获直接（单声子）和共振拉曼（双声子）松弛过程。 数值分析揭示了高度模式选择性结构：只有三个振动模式主导纵向 () 退相干，而单个模式则解释了横向 () 松弛的绝大部分。 计算得到的松弛时间与实验测量值高度吻合，且无需任何经验性拟合。 这些结果表明，第一性原理自旋-声子张量可以提供关于退相干途径的预测性见解，并指导分子量子位的合理设计。
引用
@article{arxiv.2507.17910,
title = {Tensorial Spin-Phonon Relaxation Reveals Mode-Selective Relaxation Pathways in a Single-Molecule Magnet},
author = {Roman Dmitriev and Nosheen Younas and Yu Zhang and Andrei Piryatinski and Eric R. Bittner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2507.17910},
year = {2025}
}