低温下分子晶体中磁性中心的自旋-晶格弛豫

我们研究强稀释样品中低温下Kramers和non-Kramers分子磁体的自旋-声子弛豫率。利用自旋-声子哈密顿量的“旋转”贡献，获得了弛豫率的普适公式。有趣的是，这些公式完全通过可测量的或\emph{ab initio}可计算的物理量表达。而且，它们也独立于弛豫过程中涉及的激发态的能量隙。这些获得的直接过程和拉曼过程表达式提供了基于基态双重态的磁性质确定任何自旋系统自旋-声子弛豫下限的简便方法。此外，还发现了拉曼过程的一些有趣性质。特别地，发现Kramers系统中的拉曼过程依赖于磁场方向但独立于其大小，同时非Kramers系统中的同一过程在失谐时（即施加外场时）显著减弱。有趣的是，拉曼过程被证明对两种系统都随$T^{9}$变化。将理论应用于最近研究的钴(II)配合物表明它能提供对弛豫的合理良好描述。基于这些发现，提出了通过增强分子单元的机械刚性来开发高效单分子磁体的策略。