Yb(III)分子量子比特中的拉曼弛豫：自旋-声子耦合与分子结构之间的非平凡相关性
材料科学
2026-03-13 v1 化学物理
量子物理
摘要
Yb(III) 的配位化合物在4f 族化合物中表现出其中一些最长的自旋相干时间，使其成为分子量子技术的有前景平台。尽管自旋-声子弛豫在低温下仍是相干时间的限制因素，但通过化学设计来控制它有潜力将这些自旋量子比特原型超越当前限制。为了提供关于如何通过化学设计来控制自旋-声子弛豫的见解，我们在此对三个自旋弛豫时间定量不同，却在化学上最小差异的 Yb(III) 分子进行完整的 ab initio 研究。结果显示，低温弛豫由少数高度去局化的低能声子触发的拉曼过程主导。对这些贡献的分析表明，除了第一配位壳之外的分子结构修饰对自旋-声子耦合的调制在本质上是高度非平凡且难以用简单化学术语来解释。这些发现呼吁我们从试图使用简单磁构象-结构相关性来解释分子结构修饰对自旋-声子弛豫影响的做法，转向基于预测性 first-principles 框架的未来化学设计策略。
引用
@article{arxiv.2603.12160,
title = {Raman relaxation in Yb(III) molecular qubits: non-trivial correlations between spin-phonon coupling and molecular structure},
author = {Giacomo Sansone and Lorenzo A. Mariano and Stefano Carretta and Paolo Santini and Alessandro Lunghi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.12160},
year = {2026}
}