分子量子比特中一种新的非绝热自旋弛豫机制
化学物理
2024-01-31 v1
摘要
由自旋-轨道耦合介导的电子自旋与分子振动的相互作用，主导了分子量子比特中的自旋弛豫。我推导了一个扩展的分子自旋哈密顿量，其中包含了绝热和非绝热自旋相关相互作用，并利用最先进的密度泛函理论实现了其矩阵元的计算。这个新的分子自旋哈密顿量包含了一个具有非绝热起源的新型自旋-振动轨道相互作用，以及具有绝热起源的传统分子塞曼和零场分裂相互作用。自旋-振动轨道相互作用代表了基态电子流形上的非阿贝尔贝里曲率，并对应于电子自旋动力学中的一个有效磁场。我进一步开发了一个自旋弛豫率模型，通过双声子拉曼过程来估算自旋弛豫时间。将扩展的分子自旋哈密顿量和自旋弛豫率模型应用于Cu(II)卟啉（一个典型的S=1/2分子量子比特）表明，在高温下，自旋弛豫时间主要由非绝热自旋-振动轨道相互作用主导。计算得到的自旋弛豫率及其磁场取向依赖性与实验测量结果非常吻合。
引用
@article{arxiv.2401.16738,
title = {A novel non-adiabatic spin relaxation mechanism in molecular qubits},
author = {Philip Shushkov},
journal= {arXiv preprint arXiv:2401.16738},
year = {2024}
}