欧氏分子量子比特中主导的振动-电子松弛通道

分子自旋量子比特因其可综合调谐性和明确的电子结构而提供了灵活的量子信息处理平台。本文应用结合密度泛函理论(DFT)、时依赖密度泛函理论(TD-DFT)和红色理论的拟合参数自由计算框架，调查了 Eu 核自旋量子比特 Eu(dpphen)(NO3)3 的纵向自旋-晶格松弛时间 $T_1$。使用单分子气相模型，复现了实验的长松弛分量 $T_{1,\mathrm{long}} = 41.39$ s (计算值: 4.2 K 时为 55.88 s)，表明缓慢松弛通道由分子内振动-电子耦合支配。相比之下，计算得到的 $T_{1,\mathrm{short}}$ 偏差约为 66 倍，凸显晶体晶格和分子间效应在模型中缺失的重要性。实验的 $^5D_0 \rightarrow {}^7F_0$ 光学跃迁相符于 1.1%，支持电子结构描述的准确性。振动分析识别出频率为 $332.02~\mathrm{cm}^{-1}$ 的大幅度 dpphen 摆动模式为主导的振动-电子耦合通道，而电场梯度(EFG)导数分析独立地识别出频率为 $180.57~\mathrm{cm}^{-1}$ 的另一个硝酸盐摆动模式为核自旋环境的主要调制器。这些结果与接近最大的四极畸变参数 $\eta = 0.941$ 一致，该参数通过非对角四极项产生状态混合。总体而言，结果确立了单分子松弛基线，并提示针对脱相干进行针对性的配体刚性化和取代策略。