在超离子热电材料 Ag2Te 中实现可重复高 zT 的协同方法

近来，体现新颖“声子液体电子晶体”概念的超离子热电材料因其超低热导率和高质量因子（zT）而备受关注。然而，其高 zT 通常在超离子相深处获得，例如 Cu$_2$X（X：硫族原子）族在接近 1000~K 处，而其超离子转变温度接近 400~K。在此类高温下，金属离子在电场或温度梯度下的类液体流动（二者均为热电器件工作的固有部分）会导致器件退化。为充分发挥超离子热电材料的潜力，因而有必要在低温下达到高 zT，此时金属离子扩散不成问题。在此，我们提出一种全新的全室温路线，以制备 100\% 致密、纳米结构化的 Ag$_2$Te，其热电性能高度可重复，并在 570~K（即仅高于其超离子转变 150~K）处获得 1.2 的高 zT。样品呈现从几 nm 到几 $\mu$m 的宽粒径分布。这种分级纳米结构被证明可将 Ag$_2$Te 的热导率抑制至超低值，超越声子液体电子晶体极限，从而使 zT 相比铸锭样品显著提升 87\%。这些数值超越了此前任何已报道的 Ag$_2$Te 的 zT。我们的结果得到了电子与热学性质的第一性原理密度泛函理论计算的支持。