范德瓦耳斯层状材料 \alpha-RuCl$_3$ 中跨结构相变的亚隙光学响应

我们报道了层状化合物 $\alpha$-RuCl$_3$ 的磁性、热力学、热膨胀以及详细的 optical 实验，重点关注从单斜高温结构到菱方低温结构（分子层的堆垛顺序发生改变）的结构相变过程中的 THz 与亚隙光学响应。此类相变是结晶于层状蜂窝型结构的一系列三卤化物的特征，且迄今为止是独一无二的，因为低温相表现出更高的对称性。一个研究动机是通过考察温度和对称性引起的变化来揭示自旋-轨道激发的微观本质。我们记录了一些高度不寻常的发现：结构相变具有特征性的两步滞回，并伴随反射率的剧烈变化。一种电子激发出现在刚好跨过结构相变的狭窄温度范围内，以及 THz 波段中复杂的介电损耗谱，这可能指示了 Kitaev 物理的残余。尽管跨单斜到菱方相变存在显著的对称性变化，声子本征频率和大多数自旋-轨道激发并未受到强烈影响。显然，单个分子层的对称性决定了这些激发中大多数的本征频率。最后，基于这一联合的太赫兹、远红外和中红外研究，我们试图对 $\alpha$-RuCl$_3$ 中钌 $4d^5$ 电子迄今未解决低能（< 1eV）电子结构有所阐明。