磁弹性蜂窝结构在 VI$_3$ 中的破碎

二维范德华材料在单层极限上发生有序磁性序，挑战了在二维平面上有限温度下禁止连续对称性自发破缺的梅默纳-瓦格尔定理。静态磁性在低维空间中的持久性根本上受磁各向异性和局部单离子晶体电场的影响。关键的是，自旋轨道耦合将结构性质与自旋自由度相联系。我们研究了范德华磁体 VI$_3$ 中的磁单离子性质。利用中子和 X 射线衍射，我们绘制出对称性破缺相变的图谱，并提出在 T$_S$ ~ 80 K 处发生单一结构相变，这一相变由轨道简并性引发，随后在更低的温度 T$_C$ ~ 50 K 处发生铁磁相变。通过对不同条件下制备的样品进行比较分析，我们指出报告于 ~ 30 K 处的较低温度相变并非 VI$_{3}$ 的本征现象。群理论分析表明，结构相变从 rhombohedral $R\overline{3}$ 变为 triclinic $P\overline{1}$ 或 $P1$。这一相变至关重要，因为它暗示了两种不同晶轴学等价的 V$^{3+}$ 离子形成，具有各自不同的自旋轨道性质。中子光谱提供了在三角单元中仅在对称等价位点之间存在主要磁交换耦合的证据。这表明低温 VI$_3$ 蜂窝晶格被分裂为两个交叉的大约六边形平面，从而导致破碎化蜂窝。我们的发现突显了磁弹性耦合在决定二维范德华磁体磁性和结构相变中的关键作用。