全 DNA 树状大分子的结构与刺激响应性：理论与实验

我们针对基于 DNA 的纳米颗粒家族——树状大分子样 DNA 分子（DL-DNA）的溶液相性质开展了全面的理论与实验研究。这些带电 DNA 树状大分子是新型大分子聚集体，在块体及界面处软物质系统的靶向自组装方面具有很高前景。为描述该树状大分子家族（代数从 G1 到 G7）的行为，我们采用一种理论模型，其中单个 DL-DNA 分子的碱基对被建模为带电单体，其相互作用的选择可正确模拟 DNA 的平衡性质。关于 DL-DNA 尺寸和构象的实验结果基于静态和动态光散射；同时，采用分子动力学模拟来建模 DL-DNA 的平衡性质，其与实验结果吻合良好，同时也提供了大量额外信息并深入揭示了该纳米结构的分子结构。我们还考察了这些大分子的盐响应性，发现尽管所加盐带来静电相互作用的强屏蔽，这些大分子仅轻微收缩，其尺寸稳健性源于 DNA 片段的高弯曲刚度。由于这些带电树状大分子系统在软物质领域对各种跨学科应用的潜在作用（从生物体内药物递送的分子笼和载体，到纳米技术领域的树状大分子及树状基超薄膜开发），对其研究是重要的研究领域。这些发现对于确定 DL-DNA 是否是块体中簇晶（一种具有多重占位点的新型固体形式）实验实现的可行候选者至关重要。