拉伸外延 La0.6Sr0.4CoO3-δ 以实现快速氧还原
材料科学
2017-12-19 v1
摘要
氧还原反应(ORR)的缓慢动力学是开发高性能能源器件(如固体氧化物燃料电池)的关键挑战之一。通过在晶格失配衬底上生长薄膜来施加应变是提升 ORR 活性的常规方法。然而,由于可用于改变应变程度的电解质衬底选择有限,在不同材料中进行系统性研究一直颇具挑战。本文中,我们在氧化钇稳定氧化锆衬底上外延生长 La0.6Sr0.4CoO3-δ(LSCO)薄膜,薄膜厚度分别低于和高于应变弛豫的临界厚度,以此探究 ORR 动力学的应变调控。与未应变薄膜相比,具有约 0.8% 拉伸应变的超薄薄膜实现了高两个数量级的 ORR 动力学。飞行时间二次离子质谱深度剖析证实 Sr 表面偏析并非应变薄膜中 ORR 增强的原因。我们将 ORR 动力学这一增强归因于拉伸应变 LSCO 薄膜中氧空位浓度的增加,这是由于氧表面交换动力学活化能垒降低所致。密度泛函理论计算揭示拉伸应变使氧 2p 带中心相对于费米能级上移,表明了 ORR 动力学增强的起源。
引用
@article{arxiv.1712.05869,
title = {Stretching Epitaxial La0.6Sr0.4CoO3-{\delta} for Fast Oxygen Reduction},
author = {Dongkyu Lee and Ryan Jacobs and Youngseok Jee and S. S. Ambrose Seo and Changhee Sohn and Anton V. Ievlev and Olga S. Ovchinnikova and Kevin Huang and Dane Morgan and Ho Nyung Lee},
journal= {arXiv preprint arXiv:1712.05869},
year = {2017}
}