从非晶基态出发:将景观热力学与慢动力学及 crossover 相联系
软凝聚态物质
2026-05-25 v2 无序系统与神经网络
材料科学
摘要
对低温热力学的微观理解及其与脆-强crossover(FSC)等动力学特征的关系,仍是玻璃物理中的核心挑战。利用swap Monte Carlo结合对非成网模型的全势能景观(PEL)分析,我们获得了深入玻璃态区域的平衡数据,并确定了在 时同时再现体相行为且允许对PEL直至其最低能非晶态进行完整采样的一个有限系统尺寸。这使得无需依赖液态热力学积分即可在全温度范围内直接计算得到构型熵。我们发现相对于PEL的高斯区,低能态有明显匮乏,这控制了低温下构型熵的曲率。在数值上,扩散率的表观活化能紧密跟随平均本征结构能量的温度依赖关系,并展现出朝类Arrhenius行为的渐进crossover。该关联与PEL的陷阱模型描述一致,其中FSC作为低能态匮乏因而也是PEL下界的自然结果而出现。我们进一步论证,正如对一个简单PEL二项模型解析说明的那样,FSC的可观测性取决于在可及温度窗口内是否达到匮乏区。
引用
@article{arxiv.2307.10143,
title = {Starting from the amorphous ground state: linking landscape thermodynamics to slow dynamics and crossover},
author = {Anshul D. S. Parmar and Simon G. Kellers and Andreas Heuer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.10143},
year = {2026}
}
备注
14 pages with 9 figures and additional details are provided in supplementary material. Accepted in The Journal of Chemical Physics (2026)