基于第一性原理的层状 Sc_2Si_2Te_6 堆叠依赖热电输运研究
材料科学
2026-05-12 v1
摘要
堆叠多晶型是范德华层状材料的共同特征，并能显著改变其物理性质。本文基于第一性原理计算结合电子和声子输运理论，系统地研究了具有三种高对称堆叠序列（即 AA、AB 和 ABC）的 Sc_2Si_2Te_6 的热力学稳定性、电子结构、晶格动力学和热电性能。我们发现 AA 和 AB 堆叠结构在能量上与实验报道的 ABC 相几乎简并，且这些堆叠序列之间的最大滑移势垒仅约为 10~meV/atom，从而解释了实验中观察到的堆叠层错。这三种堆叠序列表现出截然不同的电子结构，其中导带底对堆叠序列高度敏感。因此，ABC、AA 和 AB 堆叠的导带简并度分别为 12、2 和 8，导致能带边附近的电子输运性质显著不同。晶格热导率主要由三声子散射决定，而四声子散射提供了额外的降低作用，特别是在 ABC 堆叠中。在这三种结构中，由于具有更强的三声子散射和更低的声子群速度，AB 堆叠表现出最低的晶格热导率。结果表明，ABC 结构实现了最大热电优值 ZT，紧随其后的是 AB 结构，而 AA 结构的值则大幅降低。这些结果表明，堆叠序列对 Sc_2Si_2Te_6 的热电性能具有不可忽略的影响，并暗示抑制 AA 堆叠的形成对于实现高热电性能至关重要。
引用
@article{arxiv.2605.09529,
title = {Stacking-dependent thermoelectric transport in layered Sc_2Si_2Te_6 from first principles},
author = {Zhongjuan Han and Wu Xiong and Zhonghao Xia and WeiTong Huang and Jiangang He},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.09529},
year = {2026}
}