堆叠效应对 CrSBr 双层磁性、振动和光学性质的影响

范德华层状半导体 CrSBr 表现出 A 型反铁磁性及相对较高的奈尔温度，已成功剥离成原子级薄片。在本研究中，我们利用第一性原理计算和蒙特卡洛模拟，研究了四种不同堆叠结构的 CrSBr 双层的结构、晶格动力学、电子、磁性和光学性质。我们的研究结果表明，尽管能量上最有利的双层结构保留了其块体对应物的堆叠模式，但通过沿三个不同方向滑动其中一层，可以获得另外三种高对称性堆叠结构，其能量成本与在 MoS$_2$ 双层中观察到的相当。所有这四种双层均表现出与块体材料相似的 A 型反铁磁序的半导体行为，并显示出非常接近的奈尔温度。此外，这些双层表现出相对较低的晶格热导率、显著的各向异性以及对堆叠模式的强烈依赖性。这种行为归因于声学声子和光学声子之间因避免交叉而产生的显著声子-声子散射，以及低频区域平坦光学声子带的存在。虽然这些双层的电子结构和光学性质在反铁磁序下对堆叠模式的依赖性较弱，但在铁磁序下它们会发生显著变化，影响带隙、价带和导带分裂以及有效质量。此外，我们发现反铁磁序在强可见光照射下可以转变为铁磁序。因此，层堆叠与可见光照射的结合为控制 CrSBr 双层的热传输、磁性和光学性质提供了一种有效手段。