基于 Bethe-Salpeter 方程形式的自旋守恒与自旋翻转光学激发
化学物理
2021-06-14 v2 材料科学
强关联电子
计算物理
摘要
如同绝热时间依赖密度泛函理论 (TD-DFT) 一样，多体微扰理论的 Bethe-Salpeter 方程 (BSE) 形式在其静态近似下对双激发（及更高激发）"失明"，而双激发在如多烯等共轭分子中普遍存在。在此，我们将自旋翻转 \textit{ansatz}（考虑以最低三重态而非单重基态作为参考组态）应用于 BSE 形式，以特别获取双激发。本方案基于自旋非限制版本的 近似，用于计算 BSE 计算所需的带电激发和屏蔽库仑势。对静态 BSE 光学激发的动力学修正通过我们最近发展的（重正化）微扰处理的非限制推广来考虑。本自旋翻转 BSE 形式的性能通过计算机原子、不同键长下的氢分子以及矩形和平面正方形几何中的环丁二烯的激发态能量得以说明。
引用
@article{arxiv.2101.08680,
title = {Spin-Conserved and Spin-Flip Optical Excitations From the Bethe-Salpeter Equation Formalism},
author = {Enzo Monino and Pierre-François Loos},
journal= {arXiv preprint arXiv:2101.08680},
year = {2021}
}
备注
14 pages, 3 figures and 3 tables