Koopmans遇见Bethe-Salpeter：无需GW的激子光学光谱
材料科学
2020-01-01 v1 计算物理
摘要
Bethe-Salpeter方程（BSE）可用于从第一性原理计算包含屏蔽电子-空穴相互作用效应的光学光谱。作为输入的BSE计算需要单粒子态、准粒子能级和屏蔽库仑相互作用，这些通常借助多体微扰理论获得，其计算代价限制了可能的应用范围。本工作试图解决这一实际限制，转而由Koopmans合规泛函推导谱能量，并引入处理屏蔽库仑相互作用的新方法。通过对极大局域化Wannier函数基组应用直接最小化方案，绕过了矩阵的显式计算。我们通过计算Thiel集合中的分子低激发态以及富勒烯的光学吸收光谱来验证和基准测试该方法。结果显示出与量子化学方法相同的趋势，并且与先前在TD-DFT或-\text{BSE}水平上进行的模拟极为一致。便利的是，新框架减少了控制计算精度的参数空间，从而简化了电荷中性激发的模拟，为将第一性原理光谱学扩展到更具应用意义的大型系统提供了可能。
引用
@article{arxiv.1912.13350,
title = {Koopmans Meets Bethe-Salpeter: Excitonic Optical Spectra without GW},
author = {Joshua Elliott and Nicola Colonna and Margherita Marsili and Nicola Marzari and Paolo Umari},
journal= {arXiv preprint arXiv:1912.13350},
year = {2020}
}