关于最新交换关联泛函在大型且化学多样的 GMTKN55 基准上表现的一些观察
化学物理
2019-12-12 v2
摘要
诸如 GMTKN55 这类横跨广阔化学空间的基准，对于评估更通用 DFT 泛函的进展非常有用。我们发现，大量泛函的 WTMAD2 指标呈现出清晰的“雅各布阶梯层次”；Head-Gordon 及其合作者的“组合式”开发策略产生了“阶梯层上最佳”的 performer；随着泛函对无色散性质的精度提高，非局域色散修正的质量变得更为重要；针对小型、不具代表性的基准集进行拟合会导致泛函表现不佳；并且 {\omega}B97M(2) 目前是各类中最佳的 DFT 泛函，但 revDSD-D4 泛函能够以更少的参数达到相似性能，且 revDOD-D4 还允许使用降尺度算法。若寻求一种在光学激发能上也表现良好的范围分离杂化(RSH) GGA，CAM-QTP-01 可能是一个可行选择。具有部分电荷依赖性的 D4 色散模型，似乎明显优于 D3BJ，甚至可能优于 NL。若需要无色散模型的双杂化泛函，noDispSD-SCAN 是一个可行选项。对于 MOBH35 过渡金属基准的表现则不同：最佳双杂化泛函具有竞争力但并不优于 {\omega}B97M-V，后者为主族-过渡金属混合问题提供了最佳的性能折中。
引用
@article{arxiv.1905.06172,
title = {Some Observations on the Performance of the Most Recent Exchange-Correlation Functionals for the Large and Chemically Diverse GMTKN55 Benchmark},
author = {Golokesh Santra and Jan M. L. Martin},
journal= {arXiv preprint arXiv:1905.06172},
year = {2019}
}
备注
5 pages (ICCMSE-2019 conference proceedings), AIP Conference Proceedings, in press