争取混合密度泛函理论在分子化学中的性能极限
化学物理
2026-03-25 v1 计算物理
量子物理
摘要
密度泛函理论(DFT)在准确性和效率之间提供了卓越的平衡，但实际的密度泛函近似面临着简单性、准确性和可迁移性之间的不可避免的权衡。因此，一个系统化的协议以可靠地在 chosen application domain 中实现最高准确性是必要的。本文提出了此类协议，通过结合约束强制、灵活的函数形式和现代优化方法。将此策略应用于范围分离混合(meta-GGA)框架，我们获得了经过精心优化和适当约束的混合(COACH)泛函。在广泛的分子基准测试中，COACH相对于领先的范围分离混合meta-GGAs，包括 B97M-V，提高了准确性和可迁移性，同时保持了其运行水平的计算实用性。最后，我们对剩余的权衡和饱和行为进行分析，表明进一步的系统性进展很可能需要纳入真正的非局域信息。
引用
@article{arxiv.2603.23466,
title = {Reaching for the performance limit of hybrid density functional theory for molecular chemistry},
author = {Jiashu Liang and Martin Head-Gordon},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.23466},
year = {2026}
}