瞬态光吸收非平衡响应函数的一些精确性质

时间分辨光吸收实验的物理解释不如在平衡系统上进行的更常规的光吸收实验那样直接。事实上，瞬态光吸收谱与被测样品性质之间的关系可能相当复杂，因为前者是驱动泵浦场和微弱探测场的复杂泛函。在这项工作中，我们批判性地回顾了用非平衡偶极响应函数 $\chi$ 推导时间分辨光吸收谱的过程，并评估了其有效性范围。随后，我们详细分析了 $\chi$，并讨论了几个精确性质，这些性质有助于解释泵浦作用期间（重叠机制）和之后（非重叠机制）的瞬态谱。非重叠机制是最容易处理的。吸收能量确实独立于泵浦脉冲和探测脉冲之间的延迟，因此瞬态谱的变化只能源于谱权重的重排。我们给出了两种极限情况（超短脉冲和永恒单色探测）下这些谱权重的闭合表达式，并强调了它们对相干性和探测包络的强烈依赖。在重叠机制中，我们获得了用光修饰态表示的 $\chi$ 的类 Lehmann 表示，并为泵浦驱动系统中的各种已知效应提供了一个统一框架。我们还展示了由于泵浦脉冲的有限持续时间而出现的谱子结构。