物质复杂非平衡量子动力学的实时重建

因果性意味着通过测量吸收光谱，可以反演出时间依赖的线性响应函数。最近的实验表明，吸收光谱中观察到的谱线形状与系统响应函数的振幅和相位之间存在联系。这种现象甚至在存在强非线性相互作用的情况下也被观察到，这些相互作用促使被观测系统脱离平衡，使其显式地依赖于时间。然而，迄今为止，只有响应函数突然改变的特殊情况得到了解析理解，而对任意相互作用的动力学响应的一般情况仍待解释。在此，我们证明，即使对于强驱动、时间依赖的系统，如果使用足够短的信号触发吸收过程，也可以从单一光谱中重建完整的时间响应信息。这一发现被直接应用于在几飞秒尺度下对双激发原子态之间 Rabi 振荡的时域观测。这种通用方法解锁了对物质非平衡态从阿秒到更长跨时间尺度的单次实时分辨信号重建。与现有的泵浦-探测方案相比，无需扫描时间延迟即可获取实时信息。该技术的科学应用范围从检验基础量子动力学，到测量和控制超快化学及生物反应过程。